Анджелина Джоли е очарована от кръвта. На сватбата с първия си съпруг Джони Лий Милър тя носеше кожените му панталони и бяла тениска, на гърба на която написа името на младоженеца със собствената си кръв, пише порталът Stars24.
Те се развеждат през 2000 г. и след това се женят за друг актьорски колега, Били Боб Торнтън. Тя стана неговата пета съпруга, 20 години по-възрастна, и двамата носеха бутилка с кръвни проби на врата си. Бракът им се разпадна през 2002 година.
Най-голямата слава донесе на Анджелина секси археологът Лари Крофт, който играе през 2001 и 2003 г. Преди филма, виртуалната Лара е била обожавана от милиони почитатели на компютърните игри, а Анджелина, като нейната версия за месо и кръв, със сигурност не е разочаровала тях.
Той е заснет и в Камбоджа, където тя е очарована от естествената красота, култура и бедност на страната и нейните хуманитарни усилия също са родени. Тя започва да посещава бежански лагери и става посланик на добра воля на Службата на Върховния комисар на ООН за бежанците (ВКБООН).
През 2002 г. Джоли осиновява камбоджанското момче Мадокс и три години по-късно етиопското момиче Захару. Темата за хуманитарната помощ се появява и във филма „Пречупване на границите“ от 2003 г., където играе важна роля.
С третия си съпруг, Брад Пит, актрисата се сближава през 2004 г., докато снима Мистър и Мисис Смит. През 2006 г. те обявиха, че очакват бебе заедно, а дъщеря им Шайло се роди през май. Освен това те осиновиха тригодишно виетнамско момче на име Пакс. Общо Джоли има шест деца. Те се женят за Пит през 2014 г. и се развеждат пет години по-късно, като междувременно снимат филми и продължават хуманитарните усилия.
Джоли винаги се е отклонявала от конвенциите. В младостта си тя е очарована от черната магия, занимава се с садомазохистичен секс с първия си съпруг, а също така открито признава своята бисексуална насоченост. Тя събира ножове и цялото й тяло е украсено с поредица татуировки, например дракон се простира от лопатките й до фона. През 2014 г. й бяха премахнати гърдите, за да се предотврати рак, а година по-късно тя също оперира яйчниците и фалопиевите тръби като превантивна мярка.
Освен актьорско майсторство, тя също режисира през последните години, като направи общо четири филма и написа сценарий за три от тях.